中科院大连化物所通过调控原子界面催化过程实现高效储钠

近日，大连化物所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组（509组）邓德会研究员团队与郑州大学张佳楠教授团队合作，通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在氮掺杂碳限域的铁原子催化剂（Fe(SA)-N-C）载体上，并将其作为钠离子电池的负极材料，在Fe(SA)-N-C的催化作用下，有效调控了1T/2H-MoS2在充放电过程中的相变和结构演化过程，从而实现高效储钠。

在“双碳”目标下，可再生能源逐步成为能源消费增量的主体。在推动可再生能源利用的关键技术中，储能技术的发展已成为实现“双碳”目标的重要支撑技术之一。与技术相对成熟的锂离子电池（LIBs）相比，钠离子电池（SIBs）因钠资源丰富、成本低廉等优势，在大规模储能领域中展现出广阔的应用前景。MoS2已被认为是最有前途的SIBs的负极材料之一，但由于其结构不稳定，且在充放电过程中MoS2结构变化而导致部分容量不可逆。因此，在充放电过程中精准调控MoS2的结构稳定性以及相变可逆性是提高其储钠性能的关键。

邓德会团队在前期二维MoS2表界面调控和催化研究的基础上，发现并证实多孔MoS2在钠离子存储中表现出优异的电化学性能，并揭示金属—氮—碳（M-N-C）电极储钠性能的增强机制与固体电解质界面（SEI）膜之间的关联性。

在此基础上，研究团队通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在Fe(SA)-N-C载体上，发现在功函数差异的驱动作用下，Fe(SA)-N-C的电子会向2H-MoS2转移，进而增强了富电子MoS2上的S位点对钠离子的吸附作用，而缺失电子的Fe(SA)-N-C上的Fe位点的自旋态会发生改变，从而优化了Fe位点的电子结构和催化活性，相较于氮掺杂碳（N-C）和纯碳，Fe(SA)-N-C限域的Fe位点可以在充放电过程中有效促进1T/2H-MoS2的相变和结构演化过程，从而实现高效储钠。因此，MoS2/Fe(SA)-N-C展现出优异的循环稳定性，在2.0A/g的大电流密度下经过2000次循环后，储钠容量仍保持在350 mAh/g左右。该研究为设计高活性和高稳定性的钠离子负极材料提供了新思路。

文章链接：

https://doi.org/10.1002 /anie.202218282